
Jelle Rohlfs, Koen W. Bossers, Nicole Meulendijks, Fidel Valega Mackenzie, Man Xu, Marcel A. Verheijen, Pascal Buskens, Francesc Sastre
Abstract
Binnen dit onderzoek is plasmonische CO2-methanisering uitgevoerd met behulp van Ru-nanostaafjes op een γ-Al2O3-drager onder continue flow-omstandigheden zonder conventionele verwarming, met geconcentreerd zonlicht als de enige en duurzame energiebron (AM 1,5, bestraling 5,5–14,4 kW·m−2 = 5,5– 14,4 ZON). Onder 12,5 ZON belichting werd een CO2-omzetting van meer dan 97% bereikt met volledige selectiviteit naar CH4 en een stabiele productiesnelheid (261,9 mmol⋅g−1Ru⋅h−1) gedurende ten minste 12 uur. De productiesnelheid van CH4 vertoonde een exponentiële toename met toenemende lichtintensiteit, wat suggereert dat het proces voornamelijk werd bevorderd door foto- thermische verwarming. Dit werd bevestigd door de activeringsenergie van 64,3 kJ·mol−1, die erg lijkt op de activeringsenergie die werd verkregen voor referentie-experimenten in het donker (67,3 kJ·mol−1). De invloed van de stroomsnelheid werd bestudeerd onder 14,4 ZON, waarbij een CH4-productieplateau werd bereikt van 264 µmol min−1 (792 mmol⋅g−1Ru⋅h−1) met een constante katalysatorbed temperatuur van ongeveer 204 °C.